Синтез и характеристика нанокатализатора Cu2+/мезопористый углерод для реакций амидирования спиртов

Том 13 научных докладов, Номер статьи: 10133 (2023) Цитировать эту статью

306 Доступов

Подробности о метриках

В этом исследовании мезопористый углерод (МС) с высокой эффективностью (выход 0,65 г из 1,0 г МСМ-41 и 1,25 г сахарозы) был успешно получен путем добавления предшественника углерода (сахарозы) за один этап с помощью ультразвуковых волн, что сокращает время и энергию. расходы. Затем путем добавления Cu(NO3)2 в одну стадию был синтезирован нанокатализатор Cu2+/Мезопористый углерод (Cu2+/MC) и применен в качестве катализатора в реакциях амидирования спиртов. Кроме того, Cu2+/MC была охарактеризована с использованием различных спектроскопических методов и методик, включая инфракрасную спектроскопию с преобразованием Фурье (FT-IR), автоэмиссионную сканирующую электронную микроскопию (FE-SEM), адсорбционный анализ N2 (BET), рентгеноструктурный анализ (XRD). ), энергодисперсионный рентгеновский анализ (EDX) и термогравиметрический анализ (TGA). Кроме того, чтобы показать каталитические достоинства Cu2+/MC, при амидировании спиртов применяли различные первичные и вторичные амины и соли аммония. Простой метод синтеза, возможность вторичной переработки, отличные выходы (80–93%) и простота обработки — вот некоторые заметные преимущества использования Cu2+/MC в качестве катализатора в этой реакции.

Материалы на основе углерода в последние десятилетия привлекли большое внимание благодаря своим уникальным физико-химическим, морфологическим и структурным свойствам. Кроме того, они используются в различных областях, включая хранение энергии, доставку лекарств, зондирование, фотокатализ и визуализацию1,2,3. Среди этих материалов мезопористый углерод обеспечивает больше активных центров и большую удельную поверхность благодаря своей высокой пористости, пористой структуре, настраиваемым поверхностным свойствам и высокой химической и термической стабильности4,5,6,7. Мезопористый углерод можно синтезировать двумя методами: методом мягкой матрицы (органически-органическая сборка) и методом жесткой матрицы (заполняет матрицу мезопористого кремнезема углеродным предшественником), причем метод жесткой матрицы является более эффективным и простым. Мезопористые диоксиды кремния являются отличными кандидатами в качестве твердых темплатов и обладают высокой химической и термической стабильностью. MCM-41, MCM-48 и SBA-15 являются распространенными шаблонами в методе жестких шаблонов, который обычно состоит из двух стадий добавления предшественника углерода для синтеза мезопористого углерода8,9,10.

Из-за высокой пористости мезопористых углей их применяют в электродных материалах, средствах доставки лекарств, батареях, адсорбентах, хранилищах калия и носителях катализаторов11,12,13,14,15,16,17. Сегодня использование гетерогенных катализаторов имеет решающее значение в органических реакциях из-за принципов зеленой химии и возможности вторичной переработки. Тем не менее, в некоторых органических реакциях, таких как синтез амидных связей, все еще существуют проблемы, в том числе с использованием токсичных реагентов, утомительной обработкой и длительным временем реакции18,19,20,21,22,23.

В природе и нашем организме существуют различные амидные соединения. Амидная связь является ключевой функциональной группой во многих фармацевтических и промышленных продуктах24,25. Наиболее распространенными методами получения амидов являются реакции хлорангидридов, ангидридов кислот, эфиров и карбоновых кислот с аминами26,27. Проблемами этих реакций являются высвобождение эквивалента HCl, сильно экзотермические реакции, низкие выходы амида и образование побочных продуктов28,29. В связи с этим разработка различных методов синтеза амидных связей имеет решающее значение в органической химии. В последнее десятилетие ученые опробовали различные методы синтеза амидных соединений, такие как гидроаминирование алкинов, аминокарбонилирование и амидирование альдегидов и карбоновых кислот. К сожалению, эти методы имеют некоторые недостатки, такие как использование дорогих металлов в качестве катализаторов, низкая эффективность атомов, большое время реакции, низкие выходы и образование отходов, что указывает на необходимость дальнейших исследований30,31. В последнее время амидные связи можно получать амидированием спиртов, и этим методом сняты проблемы синтеза амидных соединений другими методами32,33,34,35. В данном исследовании, исходя из преимуществ гетерогенных катализаторов и важности амидных соединений, мы синтезировали Cu2+/MC и применили его в качестве катализатора амидирования спиртов (рис. 1).