Высокий
ДомДом > Новости > Высокий

Высокий

Jul 01, 2023

Nature Communications, том 14, номер статьи: 1284 (2023) Цитировать эту статью

5473 Доступа

1 Цитаты

38 Альтметрика

Подробности о метриках

Разработка экологически чистой, эффективной и высокоселективной технологии извлечения золота срочно необходима для поддержания устойчивой окружающей среды и улучшения использования ресурсов. Здесь мы сообщаем о парадигме извлечения золота, индуцированной добавками, основанной на точном контроле взаимного превращения и мгновенной сборке координированных аддуктов второй сферы, образующихся между β-циклодекстрином и тетрабромаурат-анионами. Добавки инициируют быстрый процесс сборки, занимая полость связывания β-циклодекстрина вместе с анионами тетрабромаурата, что приводит к образованию супрамолекулярных полимеров, которые осаждаются из водных растворов в виде сокристаллов. При использовании в качестве добавки дибутилкарбитола эффективность извлечения золота достигает 99,8%. Эта сокристаллизация очень селективна в отношении плоскоквадратных тетрабромаурат-анионов. Согласно протоколу извлечения золота в лабораторных масштабах, более 94% золота в электронных отходах было извлечено при концентрации золота всего 9,3 частей на миллион. Этот простой протокол представляет собой многообещающую парадигму устойчивого извлечения золота, обеспечивающую снижение энергопотребления, низкие затраты и предотвращение загрязнения окружающей среды.

Золото, испокон веков являвшееся незаменимым элементом человеческого общества, широко используется в производстве денег и ювелирных изделий1, производстве электроники2, производстве лекарств3 и химическом синтезе4. Однако добыча золота, как известно, является одной из самых экологически разрушительных отраслей в современном мире. Ежегодно для извлечения золота из руд используются огромные количества цианида5 и ртути6, что приводит к образованию огромных потоков отходов, загрязненных смертельными цианидами и тяжелыми металлами, а также к колоссальным объемам выбросов углерода и чрезмерному потреблению энергии. Для разработки устойчивых технологий добычи и извлечения золота было разработано множество альтернативных методов7, основанных на селективном извлечении или адсорбции золота из растворов выщелачивания. Эти методы включают выщелачивание электронных отходов (электронных отходов) и золотых руд с помощью одного органического8,9,10,11,12/неорганического13 реагента для экстракции или определенных комбинаций14,15 экстракционных реагентов и органических растворителей, не говоря уже об адсорбции ионных комплексы золота с металлоорганическими каркасами16,17 и полимерами18,19,20. В качестве альтернативного подхода к экстракции и адсорбции селективное соосаждение21,22,23,24, основанное на координации второй сферы25,26, оказывается все более популярным для разделения металлов, учитывая его значительные преимущества, например, простоту эксплуатации, легкость индустриализации, минимальные затраты энергии. потребление и нулевые вредные выбросы.

Координация первой сферы27, предложенная в начале 20-го века лауреатом Нобелевской премии по химии Альфредом Вернером, относится к координационным связующим взаимодействиям между лигандами первой координационной сферы и переходными металлами. В рамках супрамолекулярной28,29 и химии хозяин-гость30,31 было проведено исследование координации второй сферы32,33,34, которая включает в себя нековалентные взаимодействия между лигандом первой сферы и макроциклической молекулой в качестве лиганда второй сферы. резко возросла за последние несколько десятилетий. В этом контексте многие хорошо созданные макроциклические рецепторы, например, краун-эфиры32, циклодекстрины35,36, каликсарены37, кукурбитурилы38 и другие39,40, стали многообещающими координационными лигандами второй сферы, позволяющими модулировать химические и физические свойства переходных металлов. комплексы. Эти макроциклы обнаруживают высокоспецифическое распознавание определенных катионных комплексов металлов, в том числе содержащих Rh+ 41, Ru2+ 42, Gd3+ 43 и Yb3+ 44, а также служат рецепторами анионов45,46,47 для отрицательно заряженных металлокомплексов, таких как [ReO4] - 48, [CdCl4]2- 49, [PtCl6]2- 50, полиоксометаллаты51 и др.52. Однако точный контроль сборки и взаимной трансформации этих аддуктов, координируемых во второй сфере, остается сложной задачей. Некоторые из аддуктов, координируемых во второй сфере, обладают53 уникальной кристалличностью, свойством, которое открывает путь к использованию координации второй сферы для переработки драгоценных металлов из электронных отходов. Используя этот протокол, мы выделили54,55 золото из руд, где α-циклодекстрин действует преимущественно как координатор второй сферы для гидратированного тетрабромаурата калия. Однако когда дело доходит до практического извлечения золота, этот протокол по-прежнему страдает рядом ограничений, включая тот факт, что (i) требуется высокое содержание золота ([KAuBr4] > 6 мМ) в выщелачивающем растворе, (ii) дополнительные ионы калия являются обязательными, (iii) высокая концентрация кислоты в выщелачивающем растворе предотвращает образование соосаждений, (iv) эффективность извлечения золота ниже 80% при проведении при комнатной температуре и (v) стоимость α -циклодекстрина относительно высок. Следовательно, разработка более эффективной и экономичной технологии разделения золота, соответствующей практическому извлечению золота, является важной и необходимой.

6 mM), the working concentration of [AuBr4]− anions in the current β-CD-based gold-recovery technology is reduced by a factor of 120./p>99.5%). (ii) The additives do not have to be miscible with the solution. (iii) The molecular recognition-driven supramolecular polymerization is highly selective for the precipitation of target compounds in the presence of other structurally similar substrates./p>94%). (ii) No additional potassium ions are needed. (iii) Co-precipitation can be performed directly in acidic leaching solutions without the need for neutralization. (iv) The cost of β-cyclodextrin is lower than that of α-cyclodextrin. In summary, our establishment of additive-induced polymerization constitutes an attractive strategy for the practical recovery of gold and leads to significantly reduced energy consumption, cost inputs, and environmental pollution. We are currently optimizing the strategy to recover gold from lower-concentration gold-bearing e-waste and exploring the generality of this strategy to separate other target metal ions./p>98.0%, Oakwood Chemical), γ-CD (>98.0%, Sigma), DBr (47 wt%, Sigma) in D2O, HBr (48 wt%, Sigma) in H2O, and H2O2 (30 wt%, Oakwood Chemical) in H2O were purchased from commercial suppliers and used without further purification. All the additives, i.e., dibutyl carbitol (DBC), isopropyl ether (iPr2O), diethyl ether (Et2O), hexane, ethyl acetate, dichloromethane (CH2Cl2), chloroform (CHCl3), benzene, toluene, olive oil, vegetable oil, and pump oil are commercially available. Ultra-pure water was generated by a Milli-Q system./p>